Projekt HT-H2-DeNOx:
Katalysierte NOx-Entfernung mittels H2 aus dem Abgas von THG-neutralen, mageren H2-Verbrennungsmotoren für stationäre und mobile Anwendungen
(01.10.2022 - 31.12.2024)
Das Ziel des Vorhabens war die Entwicklung eines H2-DeNOx-Katalysators für die Minderung von Stickoxiden im Abgas von mageren H2-Verbrennungsmotoren, die Lkw, schwere Pkw, Schiffe und stationäre Anwendungen, insbesondere BHKW, umfassen. Die genannten Motoren sind größtenteils noch nicht marktreif verfügbar, benötigen aber für die aktuelle und zukünftige gesetzliche Zertifizierung eine effiziente Abgasnachbehandlung für NOx.
Die Neuartigkeit des hier verfolgten DeNOx-Ansatzes lag in der Verwendung des Reduktionsmittels H2, das im Bereich typischer Abgastemperaturen (250 - 450 °C) Stickoxide wirkungsvoll mindern soll. Der für die
NOx-Reduktion benötigte Wasserstoff wird konzeptionell aus dem vorhandenen Kraftstofftank bereitgestellt.
Die Entwicklung der H2-DeNOx-Katalysatoren erfolgte mittels eines Hochdurchsatzscreenings, in dem ca. 900 verschiedene pulverförmige Katalysatorformulierungen erschlossen wurden. Daraus gingen erstmals Katalysatorproben hervor, die in praxisrelevantem Modellabgas aussichtsreiche NOx-Umsätze zwischen 250 und 450 °C erzielten. Zu erwähnen ist, dass die Katalysatortests primär in Gegenwart von 1 Vol.-% H2, also einem relativ hohen Gasphasenanteil, durchgeführt wurden. Die aktivsten Proben sind Trägerkatalysatoren, die Edelmetall als Aktivkomponente und binäre und ternäre Metalloxide als Träger enthalten. Besonders bemerkenswert ist, dass die genannten Katalysatoren NOx nicht nur zu N2, sondern signifikant zu NH3 reduzieren. Die damit eröffnete Möglichkeit, das gebildete NH3 für die Reduktion von noch nicht umgesetztem NOx an einem nachgeschalteten SCR-Katalysator zu nutzen, konnte im Rahmen des Projekts an Pulverschüttungen erfolgreich validiert werden. So wurde das am H2-DeNOx-Katalysator gebildete NH3 vollständig an einem nachgeschalteten Cu-Chabasit-Zeolith-Katalysator für die SCR-Reaktion genutzt, wodurch der Gesamtumsatz an NOx deutlich erhöht wurde. Damit ist es erstmals gelungen, ohne Dosierung von NH3 oder eines NH3-Precursors (z. B. Harnstoff) in magerem Abgas zwischen 250 und 450°C eine signifikante NOx-Reduktion zwischen 45% (bei 450°C) und 100% (bei 250°C) zu erzielen. Zudem wurde gezeigt, dass der NOx-Umsatz stark von der eingesetzten H2-Menge abhängt, d. h. in Gegenwart von 0,2 und 0,5 % H2 fällt der NOx-Umsatz gegenüber 1 % H2 entsprechend geringer aus. Analog der Tieftemperatur-H2-DeNOx-Reaktion kommt es jedoch auch im Hochtemperaturbereich zur Bildung von N2O. Im Gegensatz zu tieftemperaturaktiven Edelmetall-Katalysatoren besitzen die pulverförmigen Katalysatoren nur geringe Edelmetall-Gehalte. Daher ist davon auszugehen, dass diese H2-DeNOx-Katalysatoren aufgrund ihres geringeren Edelmetallgehalts ökonomisch deutlich günstiger sein werden als herkömmliche Diesel-Oxidationskatalysatoren oder Drei-Wege-Katalysatoren. Die vorgestellten Ergebnisse stellen einen guten Ausgangspunkt für vertiefende Untersuchungen und Optimierungen im anvisierten Folgeprojekt in Bezug auf die Zusammensetzung zur gezielten Steigerung der DeNOx-Aktivität bzw. Verbesserung der N2- und H2-Selektivitäten sowie die Übertragung auf technisch relevante Wabenkörpersysteme der Katalysatoren dar.
Forschungsvereinigung:
Forschungskuratorium Maschinenbau e.V.
Lyoner Straße 18
60528 Frankfurt am Main
Weitere beteiligte Forschungseinrichtung:
Technische Universität Chemnitz
Institut für Chemie
Professur Chemische Technologie
09107 Chemnitz
Weitere Informationen und der Schlussbericht können unter info [at] fkm-net [dot] de (info[at]fkm-net[dot]de) angefragt werden.